1525 wurde Contarini venezianischer Hauptmann von Brescia, bevor er schließlich seit 1528 Botschafter der Serenissima beim Heiligen Stuhl war. Im Jahre 1529 war Contarini zudem an den Verhandlungen, die endlich zur Kaiserkrönung Karls V. in Bologna geführt haben würden, beteiligt. So krönte der Papst Karl V. am 24. Februar 1530 mit der römischen Kaiserkrone. Seit 1530 bekleidete Contarini mehrere Ämter in Venedig. Während dieser Zeit schrieb er auch einige theologische Abhandlungen, in denen er Luthers Ideen untersuchte. Unter den Schriften, die er in dieser Zeit schrieb, finden sich unter Anderem seine berühmten „Articuli seu questiones Lutheranorum“, die sich gegen das Augsburger Bekenntnis wie auch gegen Melanchthons Apologie eben jener Confessio Augustana richteten. Ausdrücklich erhob Contarini hier Einwände zu neun in diesen beiden reformatorischen Schriften vorgebrachten Punkten. Daneben, veröffentlichte Contarini ein Traktat, worin er den Primat des Päpste vom göttlichen Recht herleitete. In dieser Schrift bekräftigte Contrarini, dass der Papst, das durch Christe selbst eingesetzte oberste Haupt der Kirche und als solches mit der Fülle apostolischer Vollmacht ausgestattet sei, was sich sowohl auf die Lehre der Kirche wie auch auf die kirchliche Jurisdiktion erstrecke, worauf im Rat der Serenissima eine heftige Kontroverse entbrannte.
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